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顔料が太陽電池などの電子材料に 東大が半導体「酸窒化タンタル」の合成に成功

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顔料が太陽電池などの電子材料に 東大が半導体「酸窒化タンタル」の合成に成功

東京大学は、アナターゼ型の結晶構造を持つ酸窒化タンタル(TaON)の高品質な単結晶薄膜を合成することに世界で初めて成功し、高い電子移動度を示す高性能な半導体材料であることを発見したと発表した。

TaON(Ta:タンタル、O:酸素、N:窒素)は重金属を含まない顔料や光触媒としての応用が研究されている。アナターゼ型のTaONは、発光ダイオードや太陽電池などの光デバイスの透明電極や水素発生用の光触媒材料などに応用できると期待される。また、アナターゼ型のTaONの単結晶薄膜を合成する技術は他の酸窒化物にも適用できるため、新たな電子デバイス材料の開発に貢献する手法として期待される。

TaONは透明導電膜や光触媒として応用されているアナターゼ型の酸化チタン(TiO2、Ti:チタン)と同じ結晶構造を持つことが知られている。しかし、これまでに合成されたアナターゼ型のTaONは、添加剤を多量に含む微細な粉末に限られていたため、その電気的性質を測定することができなかった。

酸窒化タンタル(TaON)は代表的な金属酸窒化物で、通常は最も安定なバデライト型の結晶構造をとるが、いくつかの準安定な結晶構造を取ることが実験や理論計算によって報告されている。これらの準安定構造の中で、アナターゼ型のTaONは光触媒や透明導電膜として応用されているアナターゼ型酸化チタン(TiO2)と結晶構造と電子配置が同一のため、高い電気伝導性や光触媒活性が期待される。しかし、準安定な構造をもつアナターゼ型TaONの合成にはマグネシウム(Mg)やスカンジウム(Sc)といった添加剤を多量に加える必要があった。これらの添加剤は、TaONの電気的な性質を大きく歪めてしまう可能性がある。

今回、研究グループは試料の形状や添加剤による影響の問題を解決するために、格子定数の一致する単結晶基板上へのエピタキシャル成長(格子定数が一致した単結晶基板結晶の上に、類似の結晶構造を持つ薄膜結晶を成長させる手法)によってアナターゼ型TaONの合成を試みた。試料の合成には窒素プラズマ支援パルスレーザー堆積法を用い、紫外レーザーで気化させた酸化タンタル(Ta2O5)と窒素ラジカルをLSATと呼ばれる酸化物単結晶上で反応させた。結晶成長の温度や結晶中の酸素量と窒素量の比などのパラメータを最適化した結果、アナターゼ型のTaONの単結晶薄膜(厚さ約40nm)を合成することに世界で初めて成功した。

アナターゼ型のTaONの単結晶薄膜の断面を透過型電子顕微鏡でとらえた画像(左)とその結晶構造の模式図(中央)。バデライト型のTaONの結晶構造の模式図もあわせて示す(右)。

アナターゼ型のTaONの単結晶薄膜の断面を透過型電子顕微鏡でとらえた画像(左)と
その結晶構造の模式図(中央)。バデライト型のTaONの結晶構造の模式図もあわせて示す(右)。

合成した薄膜の電気的な特性を評価したところ、結晶中の酸素や窒素をわずかに欠損させることで電子の濃度を調整することができ、優れた電気伝導性を示す半導体であることを発見した。半導体材料における電気伝導性の指標である電子移動度は、透明導電体として応用されているアナターゼ型のTiO2と同程度の高い値だった。

アナターゼ型のTaONは青色の光を吸収するが、可視光領域での屈折率が約3と非常に高いため、シリコン(Si)や化合物半導体との界面での光反射による損失が小さくなる。このため、発光素子や太陽電池などの光デバイスの透明電極として用いると高効率化が期待できる。また、高い電子移動度は電子デバイス材料としてだけではなく、水素発生用の光触媒や半導体光電極としての有効性も示唆している。

本研究の一部は、科学技術振興機構の戦略的創造研究推進事業チーム型研究(CREST)研究領域の「元素戦略を基軸とする物質・材料の革新的機能の創出」(研究総括:玉尾皓平理研グローバル研究クラスタ長)の研究課題「軽元素を活用した機能性電子材料の創出」および、公益財団法人 神奈川科学技術アカデミー「透明機能材料」グループの研究の一環として実施された。また、試料評価の一部は文部科学省の支援を受けた東京大学先端ナノ計測ハブ拠点、東京大学大学院工学系研究科、筑波大学研究基盤総合センターにて行った。

【参考】
東京大学 - 高い電子移動度を示すアナターゼ型酸窒化タンタルを合成

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